Jeanne embarque à Anvers le 8 février 1935 au bord de l’Anversville pour un voyage maritime de plusieurs semaines et un séjour dans l’Uelé qui allait se poursuivre jusqu’en mai 1936. Avant son départ, elle suscite l’attention de la presse belge car c’est la première fois qu’une artiste féminine reçoit une bourse et voyage seule au Congo, une exception pour une jeune fille qui ne va rejoindre ni sa famille ni son fiancé. Les journalistes évoquent sa personnalité franche et fièrement originale. « Le Congo, c’est le pays des sculpteurs ! », s’exclame l’artiste qui souhaite autant y renouveler son art « au contact de la nature primitive » qu’y trouver des formes humaines « en pleine liberté » et découvrir, dans le travail des maîtres, les « preuves de leur imagination constructive ». Après un long voyage en chemin de fer entre Matadi et Léopoldville puis par le fleuve jusqu’à Stanleyville et par la route à travers la forêt équatoriale, elle s’installe dans un gîte d’étape à Matari, aux environs de la ville en construction de Paulis où elle est accueillie par les membres d’une des chefferies formant le groupement « Mangbetu », la chefferie Yogo. Complètement et volontairement isolée de tout contexte colonial et de tout rapport avec les Européens sur place, Jeanne tente de vivre en osmose avec cette population en se rapprochant d’eux par le biais des femmes et des enfants. C’est aussi en tant que femme qu’elle gagne leur confiance et leur amitié, puis celle des chefs et des notables du village et peut observer les manifestations familiales, rituelles et spirituelles et les étudier en y prenant part. Elle jouit ainsi d’une grande liberté de mouvement car, contrairement à l’administration coloniale, elle n’exerce sur eux aucune contrainte, ni en prestation, ni en impôt. 

Jeanne envoie à Jules Destrée des rapports sur l’évolution de sa mission et sur la situation de l’art et de l’artisanat local en visitant plusieurs chefferies où elle rassemble des objets (petites armes, pots, chapeaux, chaises en vannerie), tout en souhaitant que la Copami s’engage à interdire l’enlèvement ou l’exportation de ce type d’objets en Europe. Elle est aussi très critique à l’égard de la colonisation. Comme l’indique bien Sabine Cornelis, Jeanne évoque une problématique déjà évoquée par plusieurs de ses contemporains, « le contraste entre un jardin d’Eden africain et la corruption d’une civilisation occidentale aux effets destructeurs tant sur le plan humain que sur celui de l’art ». Jeanne considère, en effet, que le Congo doit être protégé comme un musée vivant et qu’il y a nécessité d’y développer les arts appliqués. Elle jette un regard très engagé sur certaines réalités coloniales dont elle craint l’imprégnation par imitation de l’influence occidentale, notamment par les missions religieuses et de nouveaux ateliers d’art, sur une création artistique africaine qui se voudrait « pure ». Elle compare les colonisateurs à une « horde de barbares. Ils ont le droit de nous détester. Agissez, Monsieur Destrée, ce territoire des Mangbetu est devenu un bagne immense », surtout par suite de la mobilisation des hommes valides pour la culture du coton par l’État. Afin de sauvegarder et de pérenniser leurs savoir-faire traditionnels, elle lui propose de créer un réseau d’écoles d’artisanat indigènes dans toutes les chefferies sous sa direction en tant que directeur-inspecteur, lui permettant d’organiser à sa guise une communauté d’artistes et d’avoir des facilités matérielles pour créer une fondation où seraient organisés des expositions, des concerts, du théâtre. Pleine d’ambition et très sûre d’elle, elle pense aussi mettre sur pied un projet de propagande touristique sur une grande échelle sous la forme d’un film dédié aux manifestations de la vie des Mangbetu, conjoint à un ouvrage et une exposition organisée par l’Etat belge, en collaboration avec des circuits de transport dont elle pourrait bénéficier pour poursuivre ses travaux et ses recherches. Destrée refusera ce vaste projet avec bienveillance ainsi que son idée plus délicate de présenter un village Mangbetu lors de la future exposition de Vincennes en 1937. 

Pour l’exécution de ses propres œuvres, Jeanne choisit ses modèles parmi les plus belles jeunes femmes de la cour royale de Niapu, le chef souverain des Medje-Mangbetu et de son harem : Odane, fille du prêtre d’Atoro et descendante d’une ethnie dont provient Niapu ; Peta, l’une de filles du chef, qui l’aide aussi à apprendre le bangala, langue véhiculaire dans la région, Neboroni ainsi que plusieurs jeunes hommes, femmes et des enfants des populations Yogo, Medje et P’hala comme Ogebopa ou non identifiés mais tous choisis pour leur beauté formelle. Elle dessine ses modèles, les photographie, travaille la pierre et la terre qui deviennent bustes et  têtes sur pied, martèle le bronze pour en faire des bas-reliefs ; elle rectifie souvent ses œuvres sur les conseils avisés des membres de la communauté. À leur contact, elle se sent moralement purifiée et son art s’en ressent. Cependant, les débuts de son travail sont marqués par des obstacles et des froissements, provoqués par son manque d’expérience et de connaissance des coutumes et des croyances locales, notamment pour se procurer de l’argile. La réalisation de ses œuvres se heurte à des problèmes techniques car les matières premières sont très pauvres et Jeanne doit utiliser des petites languettes de bambous pour sculpter car ses propres outils sont contraints par un kaolin sablonneux et rempli de petites pierres. La présence d’une femme blanche au sein de la chefferie et l’intérêt qu’elle porte à certaines femmes du harem pour devenir ses modèles alimentent aussi des jalousies internes entre les épouses du chef, notamment de Peta envers Odane, l’un de ses modèles favoris et envers Balikue, l’une des épouses de Niapu qui n’est encore qu’une enfant. Et le drame survient. Balikue meurt empoisonnée devant Jeanne lors d’une danse rituelle où la jeune fille lui témoigne son affection quasi filiale.  Marquée par cet événement où elle ne peut qu’assister, impuissante, à l’agonie de son amie, Jeanne va livrer un compte rendu précis de cet événement douloureux et du rituel funéraire qui le suit. Par peur des représailles, elle se protège durant deux semaines avec un pistolet sous son oreiller. Face à ces réalités violentes, l’espoir de Jeanne s’effondre quelque peu. De surcroît, les comportements inhabituels de la part de cette femme blanche contribuent à la rendre impopulaire parmi les coloniaux dont certains la calomnient à tort, la considérant comme une aventurière inconvenante qui met en danger « le prestige de la race européenne ». Si elle est lavée de tout soupçon par une enquête administrative interne, l’on indique cependant que l’épuisement rapide de ses ressources financières, son mode de vie sobre et l’usage de matériels réduits à leur plus simple expression, ne représentent pas les signes d’un statut décent et peuvent susciter de la perplexité auprès de la population autochtone.

Jeanne continue cependant à travailler et visite également plusieurs populations pygmées (Basa, Bali, Biri, M’vo, Kere) auprès desquelles elle recueille des premières informations sur les rites et vestiges sacrés. Au cours de l’une de ses randonnées occasionnelles, elle remarque aux environs d’Api, emplacement d’une ancienne station de domestication des éléphants installée là par le capitaine belge Jules Laplume, des blocs de pierre de grandes dimensions dont la forme et la disposition semblent témoigner une facture humaine ; elle n’en fait cependant aucune description détaillée. Par manque de moyens, elle renonce à poursuivre son voyage vers l’Ituri et le Kivu mais espère néanmoins se rendre au Ruanda pour y entreprendre de nouveaux travaux pour son compte et celui de la COPAMI.  En mars 1936, désespérée par ses efforts et des humiliations constantes et sans plus d’argent, elle se voit contrainte de mettre en hypothèque à un résident de l’Uelé sa principale œuvre pour une valeur de 800 francs. Celle-ci arrivera en Belgique « en morceaux », comme ce sera également le cas de plusieurs autres œuvres, notamment à cause de la friabilité de l’argile employée, de problèmes de conservation et de transports précaires. Dès cette période, Jeanne fait appel à la haute protection de la reine Elisabeth de Belgique, amie des artistes, sculptrice et passionnée d’égyptologie, lui demandant de lui confier la direction d’une mission archéologique qui confirmerait que les Mangbetu sont bien les descendants directs des grands pharaons car elle a trouvé partout « des hiéroglyphes et des traces de leur exode tandis que leurs traditions et religions sont restées intactes ». Le comte Guillaume de Hemricourt de Grunne, Grand Maître de la Maison de la Reine, devient l’intermédiaire épistolaire entre Jeanne et la reine. Il le restera jusqu’en 1943, tout en lui témoignant des sentiments bienveillants.  La reine souhaite que Jeanne lui transmette une note et des photos afin que le Palais puisse les soumettre pour avis à des organismes susceptibles de lui confier cette mission. Jeanne insiste auprès de la reine pour lui confier cette œuvre « profondément humanitaire » qui permettrait de « redresser cette race intelligente et saine ». De retour à Paris et sur les conseils de de Grunne, elle rencontre à  Bruxelles Jean Capart, égyptologue éminent et directeur des Musées royaux d’art et d’histoire et Victor Van Straelen, directeur du Musée des Sciences naturelles de Belgique. Tous deux considèrent que ses hypothèses imaginatives laissent à désirer car elle ne possède aucune formation scientifique et n’a utilisé aucune méthodologie digne de ce nom. C’est surtout son côté passionné et exalté qui semble les déstabiliser. Jeanne fait à Capart l’effet d’une « aventurière, un mot qui n’est pas nécessairement péjoratif, mais qui implique cependant beaucoup de réserves ». Cependant, Jeanne peut compter sur l’appui de quelques mécènes dont Félicien Cattier, brillant juriste et membre éminent de plusieurs sociétés coloniales et scientifiques, qui lui achète l’une de ses œuvres Enfant Medje, même si ce dernier reconnaît également que l’enthousiasme de Jeanne prend le pas sur son « bon sens ». Cette réserve est aussi formulée par plusieurs membres de l’Institut royal colonial belge, à l’exception d’un autre de ses mécènes, le colonel Alexis Bertrand, qui va tenter de faire reconnaître par le monde scientifique certaines de ses observations ethnographiques et archéologiques. Également membre de la COPAMI où il a probablement rencontré Jeanne, Bertrand est une importante figure du monde colonial, dont les prises de position à l’égard des Africains sont emplies d’empathie pour leurs cultures souvent méconnues et méprisées par les coloniaux. Leur amitié naît de l’échange d’idées communes, attirés par le fait que l’anthropologie peut apporter une meilleure connaissance des populations africaines. Spécialiste de la région où Jeanne a travaillé, il présente à l’Institut quelques notes extraites d’un ensemble plus important réuni par Jeanne intitulées « Quelques aspects des croyances et des légendes des populations du territoire des Mangbetu » (1937). En considérant qu’elle a pu exploiter l’aspect spirituel de ce peuple, aspect largement ignoré jusqu’ici, elle était, écrit-il,  grâce à son « âme d’artiste », « en quelque sorte préadaptée à sympathiser avec l’essence des croyances qu’elle observait », tout en ayant « une certaine complaisance de son esprit pour un mysticisme orienté dans un sens ésotérique ». Néanmoins, Bertrand indique aussi que ses conclusions sont encore prématurées et nécessitent des compléments d’informations. Bertrand va devenir le dépositaire des œuvres de Jeanne et son mandataire officiel. 

Sur le plan artistique, une quinzaine d’œuvres de Jeanne sont exposées du 6 au 17 mars 1937 au Palais des Beaux-Arts de Bruxelles. Parmi celles-ci, l’on trouve Silence, que Jeanne a offert à la reine et ses sculptures africaines (un buste, deux têtes, deux masques et quatre bas-reliefs) qu’elle a pu sauver d’un ensemble plus important. Le ministre des Colonies y acquiert la tête d’Odane, femme Mayogo, œuvre en plâtre patiné qui est déposée au Musée du Congo belge à Tervuren le 19 avril 1937 (n° A.419 ou A. 459) tandis qu’Enfant Mèdgé, sculpture en bronze est également versé dans ses collections par le ministère de l’Instruction Publique le 10 juin 1937.  L’un de ses masques, Enfant Mayogo est déposé, quant à lui, au Musée Moderne de Bruxelles. En mai, le buste de Nito, Femme mayogo est accueilli à l’unanimité des voix du jury au Salon des Artistes Français avec mention spéciale, lui assurant ainsi une place de choix, avant d’entrer au Musée de la France d’Outre-mer. Par ailleurs, la Société des Artistes Coloniaux Français accepte que soient représentées à l’Exposition internationale de Vincennes de 1937 deux autres de ses créations, Odane et Gaduma. Malgré son succès en France, Jeanne est amèrement dépitée par la tentative du ministère belge des Colonies de décourager son retour au Congo sous prétexte que son travail fut maigre et qu’elle avait vécu dans des conditions incompatibles avec le « prestige » des Européens. 

Jeanne repart pourtant en juillet 1937 au Congo sur sa propre initiative pour poursuivre ses recherches ethnologiques et poursuivre ses travaux artistiques. Puisque sa fierté a été touchée, elle déclare renoncer à tout subside, sauf d’une aide bienvenue pour emballer et expédier ses futures œuvres et d’un peu de courtoisie de la part des fonctionnaires à son égard. Elle souhaite surtout qu’on la laisse libre de s’installer et de travailler comme elle l’entend, « indépendance personnelle, éloignement des curieux, des résidents, des voyageurs », en accord avec les populations locales. En effet, pour l’exécution de son projet, « la liberté, le calme, le recueillement » lui sont indispensables. Ses frais de voyage et de séjour sont cependant défrayés par ses mécènes tandis que par l’entremise du Palais et grâce à l’intérêt que la reine lui porte, le comte de Grunne lui commande en son nom la reproduction en bronze de l’une de ses petites têtes (Gaduma, enfant Medje ?) dont Elisabeth avait admiré la photographie. Ce buste, acheté pour la somme de 6 000 francs permet de l’entretenir durant son voyage au Congo. Par ailleurs, le gouverneur général Pierre Ryckmans a donné instruction aux autorités d’accorder à Jeanne les meilleures conditions possibles pour son travail et ses enquêtes sur le terrain. Installée aux environs du village de Matari, dans un lieu où elle avait obtenu la jouissance d’un terrain de 50 ares, elle est cependant bien vite obligée d’abandonner son domicile à cause de l’hostilité des populations pour son approvisionnement tandis que l’administrateur du territoire l’empêche de faire appel au chef et à son peuple pour servir de modèles. Devenue malade, elle est transportée à la demande du médecin dans une autre habitation, très isolée mais plus près de Paulis et où, selon elle, des tentatives de provoquer une explosion et un incendie échouent tandis que plusieurs autres difficultés émaillent son quotidien, notamment la difficulté de trouver des emballages adéquats et la détérioration de l’une de ses œuvres lors de son ouverture à la douane congolaise, dont les frais de remise en état seront à son compte une fois de retour à Paris. L’un de ses modèles préférés, Neboroni, qui semble lui avoir été très proche et qui vit probablement avec elle, est considérée par l’administration comme une domestique qu’elle doit rémunérer. Malgré cette situation, elle double d’efforts pour poursuivre son travail linguistique en établissant des analogies entre les langues locales et la langue égyptienne. Parallèlement à ces recherches, elle crée plusieurs admirables nouvelles œuvres durant ce séjour : Mwaï petit prince yogo en habit de fête, Madendegele, enfant pygmée, ainsi qu’une tête de Neboroni et la même en pied, Jeune femme drapée et portant un vase sur la tête tandis qu’une très belle série de bas-reliefs illustrent cinq légendes et coutumes Mangbetu : Abuma,  l’ancêtre de la foudre, le coq rouge Mubara, génie de la foudre, le léopard Sia et le faucon Dwa,  symboles de la rapidité et de la voracité, le Souverain-maître et les gardiens du feu, la prêtresse du Linda, Pharao et son épouse favorite et, enfin, la mort d’une fille de chef P’hala. 

Afin de préparer au mieux une nouvelle expédition qu’elle souhaite entreprendre avec des moyens moins rudimentaires pour vérifier les restes monumentaux qu’elle avait déjà remarqués lors de son premier voyage mais sans y attacher trop d’intérêt et pour confronter les informations recueillies avec de nouvelles à récolter ailleurs, Jeanne décide de retourner en Europe. Le 8 novembre 1938, elle arrive à Bruxelles. L’année 1939 est faste pour Jeanne. Au début de l’année, Alexis Bertrand, présente une nouvelle communication à l’Institut royal des Sciences coloniales sur base de ses dernière recherches ethnographiques et linguistiques, sous le titre « Rapprochements entre les langues de certaines populations du Nord-Est de la Colonie et la langue égyptienne antique et identité de quelques objets et symboles rituels ou magiques d’après les recherches de Mlle Tercafs ». De son côté, Jeanne prépare une nouvelle exposition de ses œuvres au Palais des Beaux-Arts entre le 18 février et le 1er mars 1939. Avant son vernissage, Jeanne épouse son mentor, Alexis Bertrand, de vingt-huit ans son aîné. Il s’agit d’un mariage blanc pour faire taire les rumeurs et constituer « un barrage qui arrêtera toutes les calomnies ». Jeanne avait en effet élu domicile à son adresse pour disposer d’une boîte aux lettres commode lors de ses séjours au Congo. Malgré cette union, Bertrand continue à la considérer comme sa fille d’élection et lui laisse toute liberté, y compris celle de porter son nom de jeune fille. Au Palais, elle sera désormais connue sous le nom « Madame Vieux Colonel ». Mi-juillet, son œuvre Mwaï, petit prince Yogo est montrée à la reine, une œuvre qui, indique Jeanne, « représente l’essence de mon moi intime » et qui est le plus sincère témoignage affectueux et de sa profonde admiration pour la souveraine. C’est aussi durant cette époque qu’elle rédige un petit ouvrage intitulé « Religions et légendes du Congo belge (Territoire des Mangbétous) : cinq bas-reliefs de Jane Tercafs » (Bruxelles, Editions de la Phalange, 1939) et qui illustre les bas-reliefs qu’elle a réalisé durant son voyage précédent. Elle note ainsi les récits des mythes vivants des populations Mangbetu et de celles qui lui sont apparentées (Medge, Yogo, Budu) ainsi que des populations pygmées disséminées parmi ces dernières et assimilées par elles. Après un voyage à Rome, Jeanne fait une communication le 14 juin au Musée de l’Homme et présente ses dernières œuvres lors de l’exposition des Artistes Français Coloniaux qui se tient au Grand Palais des Champs Elysées.

En octobre 1939, elle retourne une troisième fois au pays des Manbgetu pour compléter sa documentation et retourner vers Api pour enrichir ses observations archéologiques. Grâce à l’appui du ministre des Colonies Albert de Vleeschauwer, elle a recours à l’assistance de l’administration territoriale, notamment une voiture, et à quelques travailleurs qui feront avec elle la route vers Api. Elle est aussi accompagnée de son modèle Neboroni, qu’elle qualifie « d’une intelligence remarquable » et d’un homme medje qui l’aident dans les tâches domestiques. Elle a aussi emmené de Belgique une quantité importante de pâte à modeler, de plâtre et une caisse d’outils. Après trois semaines, elle quitte donc Matari pour le site archéologique du Bas-Uelé où elle relève, entre autres vestiges moins importants, des mégalithes restés ignorés et prend les mensurations des restes d’objets et de quelques gravures rupestres qu’elle a trouvés. Elle envoie au colonel Bertrand les comptes rendus successifs de ses observations et des photographies du site ; celui-ci en fera une nouvelle communication à l’Institut royal colonial belge en avril 1940. En janvier 1940, elle quitte Api pour rejoindre le Ruanda-Urundi voisin, qu’elle considère comme une « espèce d’oasis dont les Mangbetu se souviennent pour y avoir connu une longue période de tranquillité » avant d’être chassés lors de conflits et de s’établir dans leur territoire actuel.